陈赓当年与打入特务机关的钱壮飞拿着国民党特务机关护照作掩护，花着国民党的钱，就便巡视了中央特科在东北和华北的工作，为共产党带回了许多重要情报。为应付徐恩曾，钱壮飞回上海后，把报纸上的消息剪剪贴贴，加一些道听途说，写成了一份4万多字的报告，交给徐恩曾，徐恩曾看后，连声称赞：“了不起，哪来这么好的材料１
在1927年12月31日，中共中央在上海发出的《中央通报》（第25号）中规定：经过党支部决议，派遣一二个忠实的同志，到国民党党部以及某种反动机关，做侦探和破坏工作。中央特科通过各种关系，派遣同志打入敌人警宪特务机关，了解敌情。1928年夏，钱壮飞考上了徐恩曾在上海开办的无线电训练班。徐恩曾是陈立夫的表兄弟，钱壮飞逐渐取得了徐恩曾的信任，为以后加入国民党最高特务机关创造了有利条件。
钱壮飞进了徐恩曾的无线电训练班以后，因他勤奋好学，多才多艺，又善于交际，加上是徐恩曾的同乡，所以深得徐恩曾的信任。不久徐恩曾当上了上海无线电管理局局长，钱壮飞就被任命为无线电管理局秘书。1929年春天，陈立夫派徐恩曾去杭州筹办西湖博览会，徐恩曾要钱壮飞帮忙，并且在浙江省教育厅给他挂了一个秘书的职衔。钱壮飞为了取得徐恩曾的信任，“奉公守法，勤勤恳恳”，把这次博览会搞得格外精采，颇得社会人士和国民党官僚们的好评，连国民党的“财神爷”孔祥熙都亲自去看过。由此，钱壮飞进一步得到了徐恩曾的器重，博览会一结束，就当上了徐恩曾的私人秘书。
1929年冬，国民党的特务机构--中央组织部党务调查科的工作对象，不再停留在国民党内部的派系调查和党务调查上面了。这是由于各红色区域的红军运动这时已成为国内政治运动的重要因素。共产党在国民党统治区的组织和工作也有了相当的恢复，蒋介石企图一举消灭红军，彻底破坏白区共产党的组织，很希望陈立夫助他一臂之力。而陈立夫则想乘机扩大自己的势力，便在积极筹划这个党务调查科的基础上扩建一个进行秘密侦察、审讯的特务机关。陈立夫便找亲信徐恩曾来办，徐恩曾又找钱壮飞帮忙。
这时，钱壮飞希望李克农打入上海无线电管理局，准备介绍他去担任广播新闻编辑，但要经过正式考试才行。李克农通过沪中区委向中央请示。
中央很重视钱壮飞已在敌人那里所取得的地位，遂即批准李克农打入上海无线电管理局，以加强党在敌人内部的工作。李克农经过一番认真的准备，考试合格，就在敌人那里站住了脚。
不久，在临近1929年底时，徐恩曾把由他担任党务调查科主任，着手扩大特务组织的事情告诉了钱壮飞，要钱壮飞帮助他。徐恩曾还透露：陈立夫和他准备对共产党的动摇分子实行软化，利用共产党的叛徒作他们的侦探奸细，潜伏在共产党内部进行秘密活动。也就是说，敌人要在调查科的基础上，扩建一个镇压革命活动的反共特务机构。
钱壮飞和李克农及时把这个情况报告党中央以后，周恩来指示：“你们把它拿过来１是，特科决定派李克农、钱壮飞、胡底打入敌人最高特务组织。当时李克农、钱壮飞还在上海，党的关系此后便转到陈赓手上。
徐恩曾到南京一上任，就立即扩充人员，增加经费，增设机构，充实内部，并派特务进入国民党的军警机关进行活动。当时，徐恩曾最关心的就是：在上海如何重用杨登瀛，如何在蒋介石势力所能达到的地区，如长江沿岸各地，建立起基层秘密机关，进行侦察活动。为了便于指挥全国的特务活动，他委托钱壮飞以机要秘书名义，在南京组织一个秘密指挥机关，并且设立秘密电台，建立各地基层机构。陈立夫、徐恩曾还一再交代，除了搜集共产党的情报，还要搜罗有关其他党派的情报。于是，共产党就又“帮助”他们建立起通讯社的形式公开出现的情报网。
从此，钱壮飞掌握了国民党全国最高特务指挥机关，李克农掌握了上海无线电管理局的情报，胡底先在南京主持“民智通讯社”，以后调到天津创办“长城通讯社”。为了加强党的领导，中央特科派陈赓与李克农保持经常联系。南京有什么情况，由李克农及时反映给陈赓。李克农、钱壮飞、胡底三个人组成一个党小组，由李克农任组长。工作中的重大问题，由党小组讨论决定，分头执行。
党务调查科的办公地址原在南京丁家桥国民党中央党部内。徐恩曾感到那里乱，不容易保密。于是，他便选定中山东路5号一幢两层的西式小楼作为秘密机关的“大本营”。这里人不多，钱壮飞只配备了少量的机要人员；一方面管理电台，兼作秘书、会计等，一方面担任他和李克农联系的秘密交通（其中就有钱壮飞的女婿刘杞夫等）。徐恩曾是个纨挎子弟，整天在舞尝妓院里混日子。他把所有的事情全都推给钱壮飞去办。调查科迁到新址后，凡是送给徐恩曾的文件、电报，都由中央党部转送到这里来。首先看到这些文电的就是钱壮飞。蒋介石对红色区域进行第一、第二“围剿”的时候，钱壮飞曾在这里获得许多有用的军事情报，经李克农交陈赓。这些情报准确及时，中央转发到红色区域，对于红军作战起了重大作用。
这里不但建立起了秘密电台，还开始制造便于携带的小型收发报机。因此就在门口挂上一块“正元实业社”的招牌，作为这个神秘机关的掩护。徐恩曾的秘密电台也设立在这里，以后派到汉口、九江、安庆等地的调查员，都同这里的电台通报。凡是给徐恩曾的电报、报告和各种情报，都是首先经过钱壮飞，由他审阅并提出处理意见，徐恩曾只在上面签个字。这样，钱壮飞就掌握了这里的全部机密。
这个时候，徐恩曾虽然对钱壮飞越来越信任，可是有一件东西，他却紧紧抓住不放。这东西就像徐恩曾的护身符，每次外出的时候，总是把它带在身上，珍藏在贴身衣服口袋里面。原来这是他同国民党高级官员通报用的密码本。钱壮飞知道，没有这个密码本，国民党最高统治集团的核心机密就搞不到。他虽然早就想搞到这个密码本，可是却一直到不了手。李克农和钱壮飞分析了徐恩曾的致命弱点是腐化堕落，好色喜嫖，于是设下一计。有一次徐恩曾到上海开会，他们趁机一起向徐恩曾宣传，哪儿哪儿有漂亮姑娘。徐恩曾一听便动了心，马上要去。李克农却故意说：“你不能去，你带这么个东西去怎么行？”徐恩曾马上从小褂里掏出密码本交给李克农，他们便马上复制收藏起来。
由于国民党的需要，设立了公开情报机构：在南京丹凤街设立“民智通讯社”，天津日本租界秋山街5号设立“长城通讯社”，而把这套情报机构的指挥机关“长江通讯社”设在南京中央饭店四楼（中山路5号隔壁），由钱壮飞负责。这些机构名义上是国民党特务机关的附属组织，实际上自上而下完全掌握在共产党的手里。然而，积极筹建这些机构，正是李克农、钱壮飞、胡底进一步取得徐恩曾信任的方式之一。
自从有了长江通讯社，李克农、钱壮飞、胡底的活动就更加便利了。每次李克农来南京，就在中央饭店四楼住下，三个人在这里一起商谈工作，过党的生活。国民党特务搜集来的共产党文件，都汇集到通讯社来，钱壮飞只在上面盖一个图章，交人收藏起来就完事了。当时国民党要什么情报，钱壮飞就给他们编造。1930年4月，蒋介石和冯玉样、阎锡山混战之后，蒋介石要搞张学良的情报。因为东北军对于全国局势举足轻重是谁都晓得的。过去国民党也搞过他们的情报，但是派到东北的人，都被日本人摘掉了。钱壮飞闻得此讯，告诉陈赓，他打算亲自出马，邀上正在天津的胡底，组织一个小组去沈阳。中央特科对此事特别重视，派陈赓和他们一同前往。于是陈赓他们利用这个难得的机会，拿国民党特务机关的护照作掩护，花着国民党的钱，就便巡视了中央特科在东北和华北的工作，为共产党带回许多重要的机密情报。为了应付国民党，钱壮飞回到上海，同李克农一起，把报纸上的消息剪剪贴贴，加上一些材料，写成一份4万多字的报告。钱壮飞回到南京以后，徐恩曾连声称赞“了不起”“哪来这么好的材料１他对钱壮飞表示“佩服之至”，立即给予了嘉奖。因为有了这些，不但徐恩曾能够以此邀功，陈立夫也可以在蒋介石面前炫耀。在徐恩曾心目中，钱壮飞从此就成了有名有实的陈立夫、徐恩曾系统特务组织的创建人。