清政府在扼杀了捻军之后，又急忙把镇压的目标对准了陕甘回民起义。于是，清廷一方面答应了左宗棠进京“陛见”的要求，一面以“陕甘等省军务紧要”为由，令左宗棠节制陕甘各军，统带刘松山等各军迅速“回剿”。①八月十五日（9 月 30日），左宗棠被慈安、慈禧两宫皇太后召见时询以陕甘之事何时能了结，左回答“非五年不办”。“慈圣颇讶其迟”②，但为左面陈“西事艰险”等理由所说服。左宗棠还在上奏中陈述了陕甘“筹饷之艰”，“转运之难”，“抚之为难，尤甚于剿”等 8 个方面的困难，希望清政府拨发实饷，使他“得从容整理，以奠危疆”。他“立意仿汉赵充国，议开屯以省转馈，抚辑以业灾民，且防且剿，且战且耕，不专恃军威为勘定之计者，区区之愚，盖以办回逆与剿群寇不同，陕甘事势与各省情形各别，将欲奠此一方，永弭后患，则固不敢急旦夕之效，而忘远大之规也。”③这可以说是左宗棠谋略陕甘的基本方针，他试图通过剿与抚兼施的政策不仅把陕甘回民起义弹压下去，而且通过“善后”之方以保持西北地区的长久稳固。因此，左宗棠进一步要求“用东南之财赋，赡西北之甲兵”，关键在于“饷足，则将能驭军，而军不敢犯；兵能卫民，而民不受扰”。他认为：“无论筹剿，则必裹行粮、储刍粟、设转运；筹抚，则必筹安插、给口食、散籽种。非有宽余款项应手，不能随时举办”。他强调：“一面用兵，即须一面筹办善后，庶几一了百了，后必无灾”。他还向清廷表示“与西事相终始，期挈全境还之朝廷”。①
同治七年十月十三日（1868 年 11 月 26 日），左宗棠抵达西安，即与署陕西巡抚刘典等人会筹军事，调度军食，把目标对准了陕西回军和董福祥等部“土匪”。左宗棠分析了陕西局势，认为进兵的重点乃陕东北的“土匪”势力和陕西南的董志原陕回“十八营”。于是，左宗棠调派高连升、周绍濂、魏光焘、刘端冕、吴士迈等军“剿回”；令刘松山军从河南经山西赴陕北与陕北清军刘厚基、成定康、刘厚填等部进攻“土匪”，署宁夏将军金顺也已驻扎陕北榆林。十二月十八日（1869 年 1 月 30 日），刘松山等军在延安府定边县的镇靖堡击败董福祥军，董福祥的父亲董世有、弟弟董福禄向清军投降，董福祥突围后被唤回来乞抚。左宗棠从董军挑选千余人改编为董字三营从征，并对镇靖堡一带“御回力竭，无家可归，迫而为匪”②者加以招抚。随后，左宗棠加强了对董志原一带陕西回军的进攻。据守董志原的十八营回军于同治八年（1869 年）二月多次分股反击，均被左军击败，他们在“饥蹙日甚，屡次乞抚，复无成议”③的情况下，遂倾全力主动迎击，结果余彦禄等人战死，其他首领败退董志原。在这种情况下，陕西回军只好“挈眷先徙金积堡”，将十八营并为四大营，以其半护家口、辎重先行，留崔伟、马正和等人断后。二月二十三至二十四日（4 月 4 日—5 日），左军雷正绾等部先后攻占泰昌镇、西峰镇、萧金镇、直抵庆阳府城，董志原一带为左军占据。陕西回民起义失败。左宗棠的下一个目标对准了甘肃回军。 同治八年六月（1869 年 7 月），左宗棠抵达甘肃径州。他首先攻剿灵州金积堡马化龙部。灵州一带回军以金积堡为中心，周围有堡寨四百数十余所。金积堡首领马化龙曾多次向清朝官府求抚，旦改名马朝清，以表示对清朝的归顺，于同治四年由宁夏将军穆图善奏请赏加副将衔。本来左宗棠对陕甘回民起义表示“剿抚兼施”，但他因陕西回军曾阻挠其镇压捻军，以致捻军进入山西、直隶，左宗棠为此受到清廷的指责，于是他决定全力剿杀陕西回军。左军在攻打董志原时，陕西回军曾得到马化龙的粮食和军火接济，特别是陕西回军遁往金积堡，左宗棠更为未能“一收聚歼之效”而恼火。于是，他对马化龙“阳虽就抚，阴实助逆”大为不满，遂决定对金积堡马化龙部实施痛剿。左宗棠表面上讲“只分良匪，不分汉回，为久远之规，制贼之本”，但实际上他在为镇压马化龙部已找到了借口。他上奏清廷说：“业经就抚之灵州金积堡回目马朝清即马化漋，清水县张家川回目李德昌，或以马械、粮食显与市易，嗾其扰陕；或以官军声势浩大，劝其暂就安抚，相时而动。皆以同教一家，隐相亲附。外虽貌为恭顺，无异王民，内则暗肆狓猖，仍滋他族。”①“若壹于主抚，贼必以抚愚我，阴集其党众蚕食汉民，又将抚不可抚，窃恐渐渍既久，势不至如云南抚回为回所制不止！臣前疏所言攻心为上者，窃以为大局虽终归于抚，然非俟其畏剿之极，诚心乞抚，则固未可漫然允之。”①可见左宗棠坚持要对马化龙部采取“主剿”的政策。他认为：“以大局计之，欲平陕甘回逆，非先攻金积堡不可。”②左宗棠分兵三路，除南路直趋秦州（今天水市）以扼陇南回军外，中路和北路合力进剿灵州金积堡一带回军。八月初六日，刘松山与马化龙所部回军开始交战。自此至同治九年十一月十六日（1871 年 1 月 6 日）马化龙向左宗棠军投降止，进攻金积堡等堡寨的战斗持续了一年三个月。在此期间，回民起义军屡次痛击左宗棠军，左的亲信战将刘松山在同治九年正月（1870 年 2 月）进攻马五寨时被飞弹击中身亡，左以刘的侄子刘锦棠（字毅斋，湖南湘乡人）为“老湘营”总统。金积堡被攻克后，左宗棠将马化龙杀害。尽管左宗棠打垮了灵州金积堡一带的回军，但也付出了较大的代价，不得不承认：“陇事艰阻万分，先攻金积，尤非时局所许，一年之间，连丧大将，人心震骇。……仆十余年剿发平捻，所部伤亡之多无逾此役者。”③
金积堡之役结束后，左宗棠进兵河州马占鳌部回军。河州属兰州府，且与省城相连接。河州回军对陕甘总督治所兰州构成威胁。早在左宗棠初任陕甘总督时，他就向清廷陈述须“俟剿捻事竣，自当先剿陕甘交界之回，节节扫荡而西。惟不敢冒昧从事，急趋兰州，致蹈杨岳斌故辙。”④他在部署进剿金积堡时，署陕甘督篆的穆图善奏请清廷令左宗棠由泾州赴秦州接篆，然后就近进入省城。左宗棠则把进攻目标重点放在金积堡，坚持在泾州一带指挥作战，而不立即到兰州赴任。他说：“臣若舍泾州而进秦州，局势何以异此！人之议臣者必且谓知有穆图善而不知有国事，知有兰州而不知有陕甘。”①左宗棠在用兵方略上确比杨岳斌、穆图善高出一筹。左宗棠在进攻金积堡时，专门派出南路军到秦州以牵制河州回军并壮兰州之威。当金积堡被他攻占后，自然移兵由东向西挺进。据有河州的马占鳌获悉金积堡遭荡平的消息后，急于求抚。左宗棠感到“马占鳌求抚之心乃益切”，认为“此时而言招抚，固可省兵力而赴戎机”。但他也强调“此等嗜乱之民，非创巨痛深，固难望其永久帖服也”。②同治十年八月初二日（1871 年 9 月 16 日），左宗棠率军抵达安定（今定西县）后，即向河州马占鳌部回军发动攻剿。马占鳌被迫于同治十一年初向左军投降，其“所递央保投诚禀词，极为迫切”。③左宗棠决定对马占鳌予以招抚。左宗棠认为：“办抚之道，以编审户口为要；编审户口，以迁徙客回、安辑土回为要。……安插之地，汉、回各有攸宜。”④这样，左宗棠比较顺利地解决了河州问题。不久，左宗棠又从马占鳌回军中挑选两营，饬马占鳌督带，并赏马占鳌五品顶带翎顶。
同治十一年七月十五日（1872年8月18日），左宗棠在“肃清”陕甘后路的情况下进驻兰州。这是他被任命为陕甘总督 7 年后第一次进入总督驻地。他的下一步进军计划为“致力西路，以清边圉”。①
八月初，左宗棠调派刘锦棠等部军队向西宁马永福、马桂源、马本源部回军发起攻势。鉴于清军来势凶猛，马永福及逃至西宁的陕西回军首领崔伟、禹得彦等于十月中旬向刘锦棠交出马械投降。马永福的两个堂侄马桂源、马本源兄弟则撤出西宁至巴燕戎格（今青海化隆回族自治县）。陕西回军头目白彦虎也西逃，后来至新疆。接着，左宗棠调驻守河州的前山西按察使陈湜率军进剿巴燕戎格，于同治十二年（1873年）正月将马桂源、马本源捕获。马氏兄弟原先曾受到清政府的重用，马桂源担任西宁府知府，马本源为西宁镇标中军游击，他们在西宁率领回民起义，被左宗棠视为“罪大恶极”，遂在兰州遭杀害。至此，甘肃回军的 4 个中心只剩有肃州（今酒泉市）。
还在左宗棠抵安定开始进攻河州回军的前七天，即同治十年七月二十五日（1871年9月9日），左宗棠接到了清廷的一个“上谕”，内称俄国已派兵于五月十七日侵占伊犁，“并闻俄人尚欲带兵前往乌鲁木齐”。清廷认为：“伊犁沦陷，兵力未能顾及，致俄国从而生心，难免觊觎要求情事，若乌鲁木齐再为该国收复，则更难于措手。”于是，清廷令乌鲁木齐提督成禄统率所部出关，以“肃州一带关系紧姜，着左宗棠迅即调派劲旅前往扼剿窜匪，替出成禄一军出关剿贼，毋得以兵力不敷稍形推诿。刘铭传所部已谕令鼓行而西，绕赴兰州北路，由甘，凉、肃一带出关，节节前进，为收复新疆各城之计。左宗棠身任兼圻，本应统筹全局，况镇、迪一带又系该督所辖，尤当妥筹兼顾。”①左宗棠指出俄国占取伊犁，“名虽代为收复，词近顺而心甚狡”，应当以武力对付。他一面咨商刘铭传（字省三，安徽合肥人），酌定进兵道路；一面飞饬所部徐占彪一军速由靖远防所取道兰州，逾凉、甘两郡以抵肃州，替出成禄一军出关。左宗棠还把肃州视为通往新疆的通道，认为陇中局势，“自宜先规河、湟”，“然后一意西指”。②这样，他派徐占彪赴肃州的目的除替出成禄出关之外，就是要消灭肃州回军，以打开西进的道路。十一月二十七日（1872 年 1 月 7 日），徐占彪军驰抵高台，与成禄会唔，交接防务，开始对肃州发动进攻。肃州回民起义军首领马文禄率部抵抗长达一年九个多月。同治十二年八月十二日（1873 年 10 月 3 日），左宗棠亲抵肃州，驻营城南两里许，指挥攻城。左部各军用后膛大炮和劈山炮等新式武器对肃州城猛烈轰击，马文禄与所部回军难以抵挡，遂于十五日出城投降，随后被杀。清军在夜间闯进肃州，“诸军入城纵火，枪轰矛刺，计土回五千四百余名，除拔出老弱妇女九百余口外，尽付焚如，肃州以平”。③
至此，活跃了十几年之久的陕甘回民起义基本被镇压下去了。这是左宗棠继镇压太平天国和捻军之后犯下的又一严重过错。左宗棠为了维护清王朝的反动统治，在镇压国内人民起义方面确实是竭尽全力。特别是左宗棠在镇压捻军和陕甘回民起义的过程中，从同治五年（1866 年）十月开始“陆续招募马、步土客各营”，到同治十二年（1873 年）“肃州克复截至年底止”，共开销白银 40148500 余两①，这是一笔不小的数目，相当于清政府年财政收入的一半。清廷在左宗棠“平定”陕甘之后，赏加他为协办大学士。
① 《料理西征就绪即行赴京陛见折》，《左宗棠全集》奏稿，第 3 册，第 759 页。
② 《与吴子儁庶常》，《左文襄公全集》书牍，卷一一，页五一。
③ 《陕甘饷源奇绌请旨拨实饷折》，《左宗棠全集》奏槁，第 3 册，第 778779 页。
① 《饷项苦绌恳增拔巨款以利戎机折》，《左宗棠全集》奏稿，第 3 册，第 785—788 页。
② 《刘松山径捣贼巢并剿败北窜回逆现筹安抚折》，《左宗棠全集》奏稿，第 4 册，第 14 页。
③ 《回逆全股东犯迎剿大捷折》，《左宗棠全集》奏稿，第 4 册，第 49 页。
① 《进驻泾州筹办军务折》，《左宗棠全集》奏稿，第 4 册，第 122 页。
① 《复陈查明刘松山各情片》，《左宗棠全集》奏稿，第 4 册，第 195 页。
② 《答刘寿卿》，《左宗棠全集》书牍，卷一○，页三六。
③ 《答王子寿比部》，《左文襄公全集》书牍，卷一一，页三五。
④ 《遵旨复陈折》，《左宗棠全集》奏稿，第 3 册，第 504 页。
① 《敬陈分道进剿布置联络情形折》，《左宗棠全集》奏稿，第 4 册，第 132 页。
② 《敬陈进兵事宜折》，《左宗棠全集》奏稿，第 5 册，第 100 页。
③ 《迭攻太子寺屡胜两挫逆回乞抚折》，《左宗棠全集》奏稿，第 5 册，第 209 页。
④ 《收复河州安插回众办理善后事宜折》，《左宗棠全集》奏稿，第 5 册，第 281 页。
① 《后路肃清进驻省城片》，《左宗棠全集》奏稿，第 5 册，第 311 页。
① 《派兵前赴肃州折》，《左宗棠全集》奏稿，第 5 册，第 113 页。
② 《派兵前赴肃州折》，《左宗棠全集》奏稿，第 5 册，第 114 页。
③ 《克复肃州尽歼丑虏关内肃清折》，《左宗棠全集》奏稿，第 5 册，第 503 页。
① 《遵旨开单报销折》，《左宗棠全集》奏稿，第 6 册，第 66—67 页。